计算材料科学的最新进展、高质量薄膜生长技术以及先进的表征工具促使人们发现了各种极性拓扑相。其中一个显著例子是极性斯格明子，它是一种旋涡状的电偶极子织构，已在（PbTiO₃）ₙ/（SrTiO₃）ₙ氧化物超晶格（即PTO/STO超晶格）中于室温下被观测到。如今，人们已充分认识到，这些拓扑结构通常是由于应变、退极化场、界面耦合和极性梯度之间的复杂相互作用而形成的。这些拓扑相展现出奇特的性质，如负电容、手性、亚太赫兹集体模式以及电场可调的二次谐波生成响应。它们已被设想应用于纳米电子器件的实际应用中。
具体而言，斯格明子在采用赛道存储器概念的新型数据存储设备中展现出巨大的应用潜力。在现有的赛道存储器模型中，单个斯格明子被指定用于表示一个二进制位，这可能会因斯格明子间距离的变化而增加数据丢失的风险。因此，研究人员正在探索由斯格明子形成的高阶拓扑结构，例如斯格明子包、囊或束，这些结构有望在保留斯格明子特性的同时实现更多数据的编码。斯格明子包通常由单个斯格明子形成的外边界以及在该大外斯格明子内形成的若干内部斯格明子/反斯格明子组成。极性相反的斯格明子或反斯格明子可填充在包内，从而形成具有不同拓扑电荷的各种包构型。
在具有Dzyaloshinskii–Moriya相互作用（DMI）的手性磁体以及液晶中，稳定斯格明子包的形成已得到广泛预测和研究。人们已开展理论计算和微磁模拟，以进一步了解在磁性薄膜中稳定这些斯格明子包的相关参数。尽管在铁电体系中已对极性斯格明子进行了广泛研究，但室温极性斯格明子包尚未被发现，部分原因是缺乏类似于DMI的机制。
在此，浙江大学洪子健、田鹤、吴勇军，印度科学研究所Sujit Das等人报道了在铁电/介电氧化物超晶格中极性斯格明子包的创建、演变和湮灭过程。通过带电尖端施加电场脉冲可促进极性斯格明子包的生成，而改变电场方向则可使其消失。研究还发现，通过调节施加电势的大小，可对极性斯格明子包内部的拓扑电荷进行原位调控。通过实验观测与理论计算相结合，本文对多极边界有了新的认识，并确定了其在未来高密度、可扩展、稳健的存储设备及低损耗纳米电子器件中的广阔应用前景。
文章以“Harness of room-temperature polar skyrmion bag in oxide superlattice”为题发表在Nature Communications上。
图1. PTO/STO超晶格中极性斯格明子的结构与观测。a [(PTO)₁₀/(STO)₂]₂₀超晶格在(001)衍射附近的X射线衍射（XRD）θ–2θ扫描图，图中显示了主超晶格膜（SL₀）峰以及若干卫星峰（SL₁、SL₋₁、SL₋₂等），表明该超晶格具有良好的周期性和高质量。b 在(002)衍射附近的倒易空间映射（RSM）再次证实了超晶格的周期性结构。此外，沿面内方向出现的旁瓣（由白色箭头标示）表明样品中存在极性斯格明子相。c [(PTO)₁₆/(STO)₁₆]₁₆超晶格的平面视图高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像，显示了极性斯格明子。d 来自高分辨率透射电子显微镜（TEM）图像的平面和截面极化分布图。e 压电力显微镜（PFM）双交流共振跟踪（DART）模式下的图像，显示振幅（左）和相位（右），突出显示了极性斯格明子的存在（由白色圆圈标示）。f 初始原始样品的导电原子力显微镜（cAFM）图像，显示极性斯格明子具有更高的导电性。g 相场模拟中，在顶部STO层上带有带电探针的模型PTO/STO超晶格系统的示意图。h 使用相场模拟得到的生长态[(PTO)₁₆/(STO)₁₆]₈超晶格的模拟面内极性织构。其中，|Pin|为面内极化强度，定义为|Pin|=(Px²+Py²)^(1/2)。
图2.在带电尖端施加电势下，斯格明子形成极性斯格明子包的过程。a–c 相场模拟得到的演化动力学过程（电势-4.5 V，直径40 nm）分别在100、200和10,000个时间步长后的图像，显示探针下方斯格明子的扩张及其转变为斯格明子包的“包层”，由于外部斯格明子的阻挡效应和相互挤压而形成成核种子。d–f 移除电场后的弛豫动力学过程，分别在100、200和10,000个时间步长后的图像，展示了恢复过程，其中不对称斯格明子恢复为圆形图案，成核种子逐渐扩展为规则的斯格明子。g 极性斯格明子包的三维矢量图。正/负极化分别用绿色/黄色表示。h 在-10 V带电尖端极化后的cAFM图像，显示形成了两个斯格明子包。i, j 使用PFM对极性斯格明子包的实验观测：施加约-15 V电压并持续约20毫秒可诱导形成斯格明子包，由白色虚线圆环标出。位于包外的斯格明子（由白色圆圈标示）的极化方向与包内的斯格明子（由橙色圆圈标示）相反。k 偏压加载后斯格明子和斯格明子包转变的平面视图HAADF-STEM图像。l （k）中标示的斯格明子包的放大视图。
图3. 擦除和恢复斯格明子包状态。相场模拟结果：a 施加-4 V电压使斯格明子聚集并形成稳定斯格明子包后，移除电场时的初始极化分布平面视图。b–c 施加+4 V电压可解开斯格明子包并形成斯格明子。d 再次施加-4 V脉冲可实现从斯格明子到斯格明子包的可逆转变。PFM实验结果：e 初始斯格明子结构。f 施加-6 V电压后形成斯格明子包。g 施加6 V电压后擦除斯格明子包。h 再次施加-6 V电压后重新形成极性斯格明子包。
图4. 斯格明子包的拓扑态与拓扑电荷随电势变化的相图。相场模拟结果：a–f 分别在-1 V、-2 V、-3 V、-3.5 V、-5.5 V和-8 V电势下的极化分布平面视图。当电势低于-3 V时出现边界，当电压低于-5 V时内部斯格明子开始熔化成条纹。g 拓扑电荷绝对值随电压（电势）绝对值的变化函数，展示了不同电压下拓扑电荷的变化情况。PFM测量结果：h PFM相位图像显示，根据施加偏置电压大小（持续时间均为30秒）的不同，斯格明子包内包含不同数量的斯格明子和条纹畴的实验观测结果。i 高阶拓扑形成过程的能量景观示意图。j 相场模拟中施加和移除外部电场（-4.5 V）后的总能量变化，显示斯格明子包和斯格明子具有相似的总能量，且外部电场有助于克服极性斯格明子与极性斯格明子包之间的能量势垒。
文献链接：
https://doi.org/10.1038/s41467-025-64858-1
文章引自《功能磁性材料》公众号
